Résumé du projet

Le contrôle de la cristallisation de la glace est d'une importance capitale pour des procédés industriels où la taille des cristaux détermine la viabilité des produits, notamment :

  • la lyophilisation des produits pharmaceutiques,

  • la congélation des produits alimentaires,

  • le stockage et le transfert du ‘froid' par coulis de glace,

  • la cryoconservation des tissus vivants.

L'influence notable des ultrasons sur la nucléation et la croissance des cristaux de glace dans une solution aqueuse sous-refroidie a été clairement établie dans la littérature. Cependant, entre la mise en évidence du phénomène et la définition des conditions opératoires d'un procédé la voie est encore vierge.

D'après la littérature, le nombre des nucléis dépend du niveau de sous refroidissement, de l'amplitude et de la fréquence acoustique appliquées et de la distribution des tailles des bulles de gaz initialement présentes dans la solution. Cependant le peu des travaux existants ne fournissent ni des corrélations empiriques, ni des modèles théoriques permettant de prédire le nombre des nucléis (et donc le nombre et la taille des cristaux) en prenant en compte l'ensemble des paramètres influents. L'objectif global de ce projet est de développer une modélisation par plan d'expérience et une modélisation basée sur des connaissances théoriques permettant de corréler les paramètres opératoires de la congélation avec ultrasons à la taille moyenne des cristaux de glace obtenus. Ces outils sont indispensables pour permettre une réelle percée des procédés ‘froids' assistés par ultrasons dans le milieu industriel.

Aussi bien le travail expérimental que le travail de modélisation seront abordés à deux niveaux : par une approche théorique fondamentale et par une approche orientée application. La première étape du projet sera celle de la recherche fondamentale. Le but sera d'expliquer la physique d'un phénomène de nucléation isolé par l'étude la cavitation acoustique d'une unique bulle de gaz dans de l'eau sous-refroidie. La deuxième étape du projet sera orientée vers l'application à la lyophilisation des produits pharmaceutiques. Le but sera de développer des corrélations prédictives de la taille moyenne des cristaux de glace par l'étude de la congélation dans un vial (flacon en verre) d'un échantillon de l'eau avec bulles de gaz multiples. À chaque étape, les résultats de la modélisation théorique seront validés par des mesures effectuées sur des bancs expérimentaux spécialement conçus.

Le présent projet se situe dans la continuité des travaux sur l'optimisation du procédé de lyophilisation des produits pharmaceutiques menés en collaboration avec différents partenaires industriels par l'équipe ‘Transferts couplés de matière et de chaleur' du laboratoire LAGEP[1] (ESCPE/UCB, Lyon), qui est la première équipe partenaire du projet. Récemment, l'application des ultrasons durant le refroidissement des solutions aqueuses des protéines a permis de déclencher la cristallisation (nucléation) de manière répétable à différentes températures. Par ailleurs, des mesures des tailles cristallines par observation microscopique directe en ambiance froide ont mis en évidence une très forte corrélation entre la température de nucléation et la taille moyenne des cristaux de glace. Ces résultats confirment le potentiel important des ultrasons comme moyen de contrôle de la cristallisation de la glace et placent l'équipe du LAGEP[1] en tête de la recherche internationale sur ce sujet. Actuellement, des études préliminaires sur la modélisation et sur la conception d'un nouveau dispositif expérimental de réfrigération/sonication ont été démarrées.

La deuxième équipe partenaire du projet, le groupe ‘Génération du solide' du centre RAPSODEE[2] (EMAC, Albi), travaille depuis plusieurs années sur la cristallisation des solutés en présence d'ultrasons et sur la cavitation acoustique, notamment l'interaction entre le champ acoustique et la population de bulles. Ces derniers travaux sont au cœur du sujet proposé car il s'agit de deux facteurs les plus influents sur la cinétique de nucléation. Il a été observé que l'atténuation et la célérité de l'onde sonore dans le liquide dépendent fortement de la concentration et de la taille des bulles et que réciproquement la population de bulles évolue en nombre, en taille et en forme sous l'influence de l'onde acoustique. Par ailleurs, l'équipe de RAPSODEE[2] a récemment élaboré un nouvel concept théorique, pouvant expliquer le déclenchement de la nucléation, basé sur la diffusion d'espèces sous l'effet du gradient de pression du à la bulle cavitante. Les partenaires de RAPSODEE[2] vont aussi adapter à la cristallisation de la glace la cellule expérimentale de lévitation de bulle unique qu'ils ont largement utilisée pour la cristallisation des solutés. Un dispositif spécifique, permettant la congélation de l'eau dans un compartiment où une bulle de gaz unique lévite et oscille sous l'influence un champ acoustique, sera développé.

Agence Nationale de la Recherche

Équipes de recherche

Programmes de recherche Cristallisation à pression atmosphérique ou modérée (CPAM)

RAPSODEE[2], École des mines d'Albi

Équipe Transferts couplés de matière et de chaleur, LAGEP[1], Laboratoire d'Automatique et de Génie dEs Procédés